Untersuchungen zu Sinterverhalten und Gefügeentwicklung der Monazitkeramiken LaPO$_{4}$, CePO$_{4}$ und PrPO$_{4}$ für die Endlagerung von Minoren Actinoiden

  • Sintering behavior and microstructure development of the monazite ceramics LaPO$_{4}$, CePO$_{4}$ and PrPO$_{4}$ for final disposal of minor actinides

Schausten, Charlotte; Telle, Rainer (Thesis advisor); Roth, Georg (Thesis advisor)

Aachen (2020, 2021)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020

Kurzfassung

In der vorliegenden Arbeit wurde das Sinterverhalten der Seltenerdphosphate LaPO$_{4}$, CePO$_{4}$ und PrPO$_{4}$ mit Monazitstruktur untersucht und angepasste Sinterprofile entwickelt. Das Ziel war dabei die Generierung möglichst dichter und grobkörniger Gefügestrukturen, um das Material für den Einsatz als Wirtsgestein für Minore Actinoide in der nuklearen Endlagerung in Bezug auf seine chemische und mechanische Stabilität zu optimieren. Dazu wurden sowohl präzipitierte als auch mittels Festphasenreaktion synthetisierte Pulver zunächst charakterisiert und mit Parametern basierend auf Literaturdaten über ein konventionelles Sinterprofil gesintert. Anschließend wurden die Pulver hinsichtlich ihres Schwindungsverhaltens untersucht und mit individuell angepassten Sinterprogrammen über die Ratenkontrolle gesintert. Infolge der verschiedenen Synthesemethoden und deren Auswirkungen auf die Pulverbeschaffenheit, wurden deutliche Unterschiede im Schwindungsverhalten beobachtet. Mithilfe der dilatometrischen Daten, ermöglichte es die angewandte Technologie des Ratenkontrollierten Sinterns (RCS), die Schwindungsmechanismen optimaler auszunutzen und somit den Verdichtungsprozess zu verbessern. Die über den konventionellen Verlauf gesinterten Proben zeigten unzureichende Dichten und hohe Werte für die offene Porosität. Ferner wurde eine starke intragranulare Porosität bei den Pulvern aus der nass-chemischen Synthese verzeichnet, wodurch eine weitere Verdichtung erschwert wird. Die ratenkontrollierte Sinterung führte zu Maximaldichten von 96 %TD und Korngrößen bis zu 50 μm bei den Probekörpern aus der Präzipitation, sowie einer deutlichen Minderung der intragranularen Poren. Die festphasen-synthetisierten Pulver erreichten 91 %TD, mit einer vergleichsweise feinkörnigen und sehr homogenen Korngrößenverteilung. Die Ergebnisse sind gut mit Literaturwerten vergleichbar, welche sich je nach Synthese- und Sintermethode zwischen 92 und 98 %TD bewegen. In einem kommerziell bezogenen, ebenfalls präzipitierten Pulver wurde das Metaphosphat CeP$_{3}$O$_{9}$ nachgewiesen, dessen Zersetzung während der Sinterung einen schädlichen Einfluß auf das Gefüge des Monazits ausübte. Unter dem reinen Aspekt der Mikrostrukturentwicklung besitzt das präzipitierte, reinphasige und mittels RCS-Technik gesinterte Pulver die geeignetsten Voraussetzungen für eine potentielle Abfallform.

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